Hizo su debut en primera con Argentinos Juniors a los 15 años de edad, y luego fue el ídolo de los hinchas de Boca Juniors. No fue ninguna sorpresa que el joven delantero fuera elegido para integrar el once titular de la selección Resto del Mundo que se enfrentaría a Inglaterra en Wembley para conmemorar los cien años del nacimiento de la Football Association. Un mes más tarde haría su debut con la selección en Luxemburgo, en partido clasificatorio para el Mundial de Chile, donde el combinado luso sufriría un grave tropiezo al caer por 4-2. El sueño mundialista quedó definitivamente aparcado en un Wembley abarrotado, donde Inglaterra se impondría por 2-0 pese a la exhibición del portugués, que ofreció un recital de juego y facultades, estrellando dos balones en los palos ante la admiración de los presentes y el asombro del locutor de la BBC. De hecho, en la Final de la Copa Intercontinental contra el Peñarol, celebrada en el mes de septiembre, el técnico húngaro prefirió a Santana en los dos primeros partidos (entonces se disputaba a doble encuentro). En septiembre, Eusébio fue expulsado por primera vez en su carrera profesional al enzarzarse a golpes con su marcador, quien también vería el camino de vestuarios, en partido liguero contra el Vitória de Setúbal.
Las Águilas no ganarían dicho campeonato, aunque obtendrían el título de Copa al derrotar al Vitória de Setúbal (3-0), con dos tantos del mozambiqueño. En el choque de desempate, celebrado en el Estadio Centenario, Eusébio sí jugó de inicio y aunque anotó el gol portugués no fue suficiente ante los dos de Sasía, que otorgarían el título al campeón uruguayo. Dos victorias por la mínima de los brasileños (2-1 y 1-0) mantendrían la rivalidad, aunque fue el 10 del Santos quien decantó la balanza en el segundo partido. En la Liga de Campeones de la UEFA 2021-22, clasifica a octavos de final con paso perfecto, con dos victorias al Borussia Dortmund incluidas, 4-0 en casa y 1-3 en Dortmund. Fue eliminado en Octavos de Final por el Vorwärts Berlín de la Alemania del Este en los lanzamientos desde el punto de penalti, tras finalizar la eliminatoria igualada (2-2) en el cómputo de los dos encuentros.
El año 2000 sería el año del centenario del club. El año 62 finalizaría con otro plato fuerte. En la temporada 1961-62 Béla Guttmann lo fue introduciendo poco a poco en el equipo hasta otorgarle definitivamente la titularidad. Se perdió buena parte de la temporada al tener que pasar por el quirófano para someterse a una operación de rodilla. A este respecto, cabe señalar que Eusébio siempre exculpó a su compañero, haciendo hincapié en que el golpe recibido por el 10 verdeamarelho había sido en el tobillo y éste se quejaba de la rodilla. Tras el periplo americano Eusébio firmó un contrato de seis meses con el Beira-Mar, un modesto conjunto de la Primera División portuguesa, con el propósito de regresar a la Liga Norteamericana en verano. El conjunto brasileño se impuso en el torneo y, en el choque que enfrentó a los dos colosos, Pelé se tomaría cumplida revancha de lo sucedido en el Mundial al anotar un gol en la contundente victoria (4-0) sobre el conjunto portugués. El conjunto luso, entrenado por Fernando Cabrita, se hizo con su XVI título de Liga de la mano de Eusébio, quien alcanzó cifras estratosféricas al anotar 42 dianas en 24 encuentros (¡una media de 1’80 goles por partido!), y llegó a una nueva final de la Copa de Europa que habría de enfrentarle al Manchester United en Wembley.
En la final de la Copa de Europa de 1963 el Benfica, entrenado por el chileno Fernando Riera, se daría de bruces con la nueva realidad. Conviene apuntar que ambos jugadores se habían visto las caras con sus selecciones meses antes, en mayo, en dos amistosos celebrados en el país sudamericano que sirvieron de preparación a la canarinha para el inminente certamen chileno. Conviene apuntar que, en abril de ese año, Pelé y Eusébio volvieron a verse las caras en un amistoso celebrado en Lisboa. En la prórroga el Manchester no dio opción al cuadro luso, tocado anímicamente tras la oportunidad marrada al final del tiempo reglamentario, y terminó imponiéndose por 4-1. A título individual, cabe señalar que Eusébio encabezó por tercera ocasión la tabla de anotadores de la competición, con 6 goles en 9 partidos, y fue galardonado con el primer trofeo al máximo goleador europeo del año, la Bota de Oro, distinción recién instaurada por el rotativo francés L’Equipe. Eusébio fue el jugador del partido, anotando dos goles a balón parado, uno de penalti y otro de libre indirecto que se desvió ligeramente al tocar en Di Stéfano, además de ser copartícipe de un tercer tanto, al aprovechar Aguas un balón repelido por el poste tras otro lanzamiento de falta del mozambiqueño.
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Por ello, sorprende por sus extrañas características a pesar de estar ubicada en una zona tropical a 12 grados latitud sur y casi al nivel del mar. Cuando Barrundia comprendió su error, ya era tarde; decidió alejarse del país por un tiempo, ya que disponía de los medios necesarios para ello. El contrato era lescivo para Guatemala y se refería a hacer los arreglos necesarios a efecto de principiar los trabajos del Ferrocarril, que pondría en comunicación a Guatemala con El Salvador, en la ruta Zacapa-Anguiatú-este último, frontera con El Salvador. Tras el derrocamiento del presidente salvadoreño por Carlos Ezeta en El Salvador, el designado a la presidencia salvadoreña, Camilo Álvarez, y numerosos enemigos del nuevo régimen se refugiaron en Guatemala y solicitaron ayuda al presidente Barillas para que detuviera a los ejércitos de Ezeta, que pretendía invadir a Guatemala; la verdadera intención era recuperar el gobierno en su país valiéndose del ejército guatemalteco. En cuanto a infraestructura, dejó abandonada la construcción del Ferrocarril del Norte a pesar de que Barrios había dejado un fondo para el mismo, y en cambio se ocupó en la canalización del río Motagua, obra que provocó fuertes críticas de corrupción por las grandes sumas del erario nacional que se utilizaron.